硫钠共掺杂g-C3N4 双通道催化剂光催化产过氧化氢的协同机制研究

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摘要:: 绿色H2O2 不仅可用作油气开采中的关键试剂，还可作为一种“液态太阳燃料”安全储运太阳能，契合化石能源清洁高效利用与可再生能源多元化存储的双重需求。为实现绿色H2O2 经济、环保且高效的生产催化，本研究通过热聚合法制备了钠（Na）和硫（S）共掺杂的石墨相氮化碳（g-C3N4）双通道光催化剂。系统表征表明：Na 的掺杂有效引入了氰基官能团，减小了材料带隙，并在表面接枝羟基，增强了亲水性；S 的掺杂则改变了g-C3N4 的平面结构，形成七嗪亚胺单元并增加更多氨基，提供了充足的反应位点。二者的协同作用共同优化了催化剂的电子结构，显著促进了光生载流子的分离与迁移。本研究还构建了氧还原（ORR）与水氧化（WOR）双通道协同催化机制，提高了催化剂pH 值宽域适应性。测试结果显示，最优样品NaCN-S3.5 在苯甲醇作为牺牲剂时，H2O2 生成速率达1 625.17 μmol/（L·h），约为本征g-C3N4 的24.8 倍。能带分析与反应结果表明，该机制的主要反应路径是涉及四电子转移的水氧化过程。本研究为油气行业“低能耗、原位化”处理工业废水提供了新策略，也为设计下一代高效、宽工况适应的能源催化材料提供了电子结构调控的新思路。